En reconnaissance de l’œuvre accomplie par Adrien Dubouché, l’État accepta, en 1881, de prendre en charge le musée et l’ensemble de ses collections à la demande de la ville de Limoges. L’État s’engagea alors à édifier deux bâtiments adéquats sur le terrain de l’ancien hospice d’aliénés, mis à disposition par la ville de Limoges. Les travaux débutèrent en 1896, sur les plans de l’architecte du gouvernement Henri Mayeux. Le bâtiment fut inauguré en 1900.
Construit sur deux niveaux, le musée présentait une façade à l’italienne et utilisait les matériaux de la région ainsi que la céramique architecturale afin de mettre en avant l’artisanat de la ville de Limoges. Le rez-de-chaussée était largement ouvert sur l’extérieur par de grandes baies arrondies, tandis que l’étage présentait un mur décoré de sgraffiti et de niches destinées à recevoir les portraits de Limousins illustres.
L’architecture eut recours aux structures métalliques internes, résultat des recherches techniques de l’époque et de la révolution industrielle qui permirent la création de grands espaces muséographiques. Les salles du rez-de-chaussée, destinées à présenter les céramiques, sont largement éclairées par des baies latérales autour desquelles s’agencent habilement les vitrines. Celles-ci sont conçues de façon très étudiées, privilégiant les façades vitrées au dépend des très discrets montants de bois. Le premier étage dispose d’un éclairage zénithal, de façon à présenter les sculptures et les peintures (aujourd’hui déposées au Musée des Beaux-Arts de la Ville de Limoges).
La décoration intérieure est déjà empreinte du style de l’Art nouveau et se compose de nombreux motifs naturalistes stylisés, peints ou en mosaïque, sur le plafond, les sols et les entourages de fenêtres. Le sol du hall d’accueil est recouvert d’une belle mosaïque, œuvre de Guilbert Martin de Saint-Denis. Le musée est décoré par une série de vitraux réalisés par Marcel Delon. Au premier étage, le visiteur découvre le salon d’honneur, large pièce au plafond entièrement recouvert d’une peinture décorative appliquée par l’entreprise Rouillard de Paris.
Classé monument historique en 1992, le musée devait s’adapter à l’accueil d’un plus large public et se doter de nouvelles possibilités de présentation des collections : redéploiement du circuit de visite dans un parcours étendu, mise en place d’un espace dédié aux activités pédagogiques et d’un auditorium pour accueillir les colloques, mise en conformité avec la loi de 2005 sur l’accessibilité aux personnes souffrant d’un handicap moteur. C’est pourquoi, le Ministère de la culture et de la communication a lancé en 2003 un concours européen pour les travaux d’extension du musée, à l’issue duquel le projet de l’architecte autrichien Boris Podrecca, associé à la muséographe Zette Cazalas, a été sélectionné.
Dans un premier temps, un nouveau bâtiment a été érigé entre les deux édifices créés par Henri Mayeux : le musée et l’ancienne école des Arts Décoratifs de Limoges. Pour cela, Boris Podrecca a dessiné une extension qui se caractérise par ses hautes façades en verre et préserve le caractère historique des lieux. Cette extension abrite désormais l’entrée du musée, un vaste et lumineux hall d’accueil, la boutique, ainsi que la première partie du parcours de visite : une mezzanine présentant les techniques de fabrication de la céramique.
Dans un second temps, d’importants travaux de rénovation ont été lancés dans le musée et l’ancienne école afin que ces derniers communiquent au mieux avec ce nouvel espace central lumineux. Aujourd’hui, le “nouveau” musée s’étend dans trois bâtiments aux atmosphères différentes.